具有放大飛秒脈衝突發的高光譜解析度受激拉曼光譜

受激拉曼散射於 1962 年首次被觀察到，現已成為生物成像、環境氣體感測、材料表徵和分子動力學追蹤等多個領域的通用工具。 用於激發分子或材料的雷射光源的選擇至關重要，因為它決定了光譜分辨率和獲得拉曼光譜的方法。

高光譜分辨率受激拉曼散射光譜的傳統技術涉及使用窄帶雷射脈衝逐步掃描光譜，由於機械或熱慣性限制了採集速度。 相較之下，使用窄帶皮秒激勵脈衝和寬頻飛秒探測脈衝的平行多波長探測會引入次優的時間脈衝重疊，從而帶來抑制非諧振四波混合背景訊號等挑戰。

在一個最近發表在光：科學與應用，由奧地利維也納工業大學光子學研究所的 Andrius Baltuška 教授和瑞士 Paul Scherrer 研究所 SwissFEL 的謝新華博士領導的科學家團隊，與物理與天文學系的 Alexei Zheltikov 教授合作美國德克薩斯農工大學介紹了一種受激拉曼散射光譜的創新方法。

它們利用放大和偏移相位控制的飛秒脈衝突發來實現超光譜分辨率和高速光譜採集。 透過求解耦合的非線性薛丁格方程式和分子氮的數值表徵，該技術提供了高光譜解析度和無運動掃描。

憑藉其在氣體感測方面的潛在應用，、環境污染檢測、同位素表徵和分子動力學跟踪，這種受激拉曼散射方法代表了光譜能力的重大飛躍。

該出版物的第一作者、維也納工業大學光子學研究所的Hongtao Hu 博士表示：「正如我們小組之前報導的那樣，該方法所需的放大飛秒脈衝突發可以在主振盪器中生成，然後放大通過以特殊模式運行的再生放大器。

在圖1（a）中，描繪了放大器之後的訊號和閒頻脈衝串的時間形狀，在受激拉曼散射過程中分別標示為泵浦脈衝串和斯托克斯脈衝串。 脈衝間時間間隔可以透過再生放大器和主振盪器往返之間的腔長度差來控制。 偏移相位表示突發中兩個相鄰脈衝之間的相位差，由放置在主振盪器和再生放大器之間的聲光調製器控制。

在設計良好的光參量放大器中，訊號和閒頻脈衝的相位可以共軛。 因此，透過精確操縱進入光參量放大器的基本雷射脈衝的相位，光譜模式可以優雅地沿著訊號和閒頻偽梳的相反方向移動，如圖 1 (b) 所示。

因此，如圖1 (c) 和(d) 所示，多個偽模式可以同時滿足或錯過圖1 (c) 和(d) 中的受激拉曼散射條件，取決於加載到的脈衝的輸入相位。

在諧振偏移階段，脈衝能量有效地從泵浦突發過渡到斯托克斯突發，從而引起它們各自的損耗和增益。 這個複雜的過程代表了自由掃描的本質，這是實現拉曼光譜的關鍵，也是這項創新工作的基本原理。

他們的數值結果一方面揭示了光譜分辨率和爆發持續時間之間的關係；另一方面揭示了光譜分辨率和爆發持續時間之間的關係。 光譜解析度與突發持續時間和突發中脈衝數量的乘積成反比。 例如，實現 0.17 cm 的光譜分辨率^-1100 個脈衝的突發和 2 皮秒的突發持續時間變得可行。

此外，結果闡明了與突發中脈衝數量增加相關的增長模式（線性和二次增長的組合），確保拉曼光譜的高信噪比。

這項工作中展示的受激拉曼散射的新方法有望在氣體感測、化學分析和追踪。 放大和偏移相位控制的飛秒脈衝突發的創新使用確保了超和快速光譜採集。 這項進步不僅意味著光譜能力的重大飛躍，也引發了人們對其可能對各個科學學科產生變革性影響的期待。

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